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面對(duì)能源緊缺和溫室效應(yīng)等嚴(yán)峻問(wèn)題，尤其在我國(guó)“雙碳”目標(biāo)下，發(fā)展低能耗、低碳排放量的膜分離技術(shù)，在氫氣制備與純化、二氧化碳捕獲等重要工業(yè)氣體分離等領(lǐng)域備受關(guān)注。

其中，金屬-有機(jī)框架材料(MOFs)由于其結(jié)構(gòu)多樣性、規(guī)整孔道、高孔隙率及豐富表面化學(xué)性質(zhì)等優(yōu)勢(shì)，展現(xiàn)巨大應(yīng)用潛力，有望成為新一代理想分離膜材料。

近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所(以下簡(jiǎn)稱大連化物所)研究員楊維慎、副研究員彭媛團(tuán)隊(duì)通過(guò)設(shè)計(jì)一種簡(jiǎn)便的原位生長(zhǎng)結(jié)合限域界面聚合的新型制備策略，提出了軟-固態(tài)型無(wú)缺陷金屬-有機(jī)框架復(fù)合分離膜新概念，實(shí)現(xiàn)了對(duì)尺寸差異極小的氫氣和二氧化碳(H2/CO2)的高精度分離。該新型MOFs膜的分離性能遠(yuǎn)超迄今為止報(bào)道過(guò)的所有MOF基分離膜，具有廣闊的應(yīng)用前景。相關(guān)成果發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》上，并被選為“VIP(Very Important Paper)”文章。

新型MOFs膜是怎么制備的呢?研究團(tuán)隊(duì)介紹，他們首先在商業(yè)化廉價(jià)柔性多孔有機(jī)載體上，生長(zhǎng)出微米尺寸、準(zhǔn)垂直態(tài)、離散型的層狀Zn2(Bim)4固體MOF晶粒，通過(guò)充分暴露Zn2(Bim)4晶粒層間的二維直通分子篩孔道，以實(shí)現(xiàn)氣體傳質(zhì)。

隨后，研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)限域界面聚合操作，構(gòu)建了軟性聚酰胺-固態(tài)Zn2(Bim)4相連的模塊化網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。該具有納米厚度和高度交聯(lián)的聚酰胺網(wǎng)絡(luò)，可緊密連接于相鄰Zn2(Bim)4晶粒側(cè)面，形成了晶間非選擇性缺陷全覆蓋同時(shí)保障Zn2(Bim)4層間直通孔道全開(kāi)放。

上述無(wú)缺陷分離膜在氣體分離應(yīng)用中具有獨(dú)特優(yōu)勢(shì)。結(jié)果表明，準(zhǔn)垂直態(tài)Zn2(Bim)4晶粒層間二維直通孔道為氣體主要傳質(zhì)通道，從而獲得超高的(H2/CO2)篩分精度，分離選擇性比已報(bào)道的其他MOF基分離膜提升了一至兩個(gè)數(shù)量級(jí)，達(dá)到1084。

此外，該膜材料熱及水熱穩(wěn)定性極佳，且耐受可凝性氣體溶脹;90°連續(xù)彎折50次或卷為3 mm直徑圓管(迄今最大膜彎折曲率)后，膜性能保持不變。

進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，該制備策略及獨(dú)特?zé)o缺陷膜結(jié)構(gòu)概念具有很高的普適性，形成的ZIF-67、ZIF-8 等其他軟-固態(tài)型無(wú)缺陷復(fù)合分離膜均呈現(xiàn)優(yōu)異(H2/CO2)分離選擇性，遠(yuǎn)高于其他ZIF-67或ZIF-8基分離膜材料。

該工作充分發(fā)揮了MOFs材料高分子篩分能力、聚合物極佳柔性、載體廉價(jià)易得、制備策略簡(jiǎn)便易放大等多重優(yōu)勢(shì)，為創(chuàng)制具有工業(yè)應(yīng)用前景的MOF基膜開(kāi)辟了一條全新道路。未來(lái)憑借模塊化功能設(shè)計(jì)策略，可定制特異性分離膜用于指定分離體系的精準(zhǔn)識(shí)別、分離與純化。

《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》期刊編輯評(píng)價(jià)該工作稱“同行評(píng)議一致評(píng)價(jià)該工作非常重要”，“僅有不到5%的工作可獲得如此積極的評(píng)價(jià)”。(作者：韓揚(yáng)眉)